Получение смешанных оксидов урана и плутония

Разработки плутоний-содержащего топлива для реакторов на быстрых нейтронах (РБН) начались в 50-е годы и проводятся до настоящего времени.

В 70-е гг. была разработана технология изготовления смешанного уран-плутониевого топлива, основанная на процессе механического смешивания порошкообразных UO2 и PuO2, а в 1980г. начала работать установка "Пакет" на комбинате "Маяк". На этой установке было изготовлено 10 сборок топлива для реактора БН-350. Содержание плутония в топливе достигало 21-27,5%.

К недостаткам процесса с использованием механического смешивания и совместного размола порошков можно отнести наличие пылеобразующих операций, необходимость тщательного измельчения и диспергирования частиц PuO2 в матрице диоксида урана, чтобы при спекании образовался твердый раствор (UPu)O2.

Чтобы исключить присутствие пыли, был разработан золь-гель процесс, и в 1985г. введена в эксплуатацию установка "Жемчуг", действующая на основе этого процесса. На установке в 1987-1988 гг. были изготовлены 24 сборки для реактора БН-350. Однако попытки провести испытания золь-гель процесса в большем масштабе выявили недостатки этого процесса, основным из которых была нестабильность физико-химических характеристик и структуры образующегося топливного материала. Непостоянство характеристик золь-гель порошка вызывало трудности с регулированием операций прессования и спекания; в процессе золь-гель наблюдался большой процент брака. С учетом этого было решено, что золь-гель процесс не пригоден для внедрения на установках промышленного масштаба.

Стремление разработать экологически приемлемый технологический процесс (c минимальным количеством пыли) привело к созданию процесса с использованием соосаждения гидроксидов урана и плутония гидроксидом аммония и грануляции осадка в присутствии поверхностно-активных веществ. Этот процесс был использован при создании установки "Гранат" (гранулированное атомное топливо), которая была построена в течение одного года и в 1988 г. сдана в эксплуатацию.

Производительность этой установки в период с декабря 1988 г. по февраль 1989 г. составила 50 кг топлива из смешанных оксидов, а к 1993 г. было наработано 700 кг смешанного оксида. Плотность изготовленного топлива составила 10,5±0,09 г/см3; выход достигал 95-96 %. На установке "Гранат" были изготовлены экспериментальные сборки реактора БН-600. Облучение 15 сборок в течение 6 месяцев с последующим изучением характеристик облученного топлива позволило уточнить условия спекания и время изотермического прокаливания топлива.

Процесс с использованием аммоний-карбонатного соосаждения в лабораторных условиях позволяет получить порошки с хорошими керамическими и физико-химическими характеристиками. Однако этот процесс еще недостаточно изучен и не испытан в большом масштабе. Образующиеся порошки имеют более высокий уровень пыления, чем порошки, получаемые с помощью золь-гель процесса [].

Однако наиболее пылящими являются порошкообразные оксиды, обрабатываемые в процессах механического смешивания и совместного размола [].

Процесс плазмохимической конверсии, в основе которого лежит высокотемпературная денитрация нитратов урана и плутония, обладает рядом привлекательных особенностей. Одной из важных положительных особенностей этого процесса является высокая скорость производства порошкообразного материала, а также отсутствие операции фильтрации, промывки, сушки и других операций с тепловой обработкой.

Для реализации плазмохимической конверсии была разработана установка "Зенит", на которой было получено 34 кг порошка оксидов урана и плутония. Из этого порошкообразного материала на установке "Пакет" были изготовлены таблетки и твэлы. Полученное топливо использовали в реакторе БН-600.

Наряду с достоинствами плазмохимический процесс имеет и серьезные недостатки, одним из которых является высокая степень дисперсности порошка. Такие порошки обладают способностью к адгезии и когезии и не являются текучими. Отсюда следует необходимость предварительного прессования и гранулирования материала, используемого при изготовлении топливных таблеток. Высокая степень пыления порошков требует организации эффективной системы газоочистки, что обусловливает большое количество отходов в виде нерегенерируемых фильтров.

На основании сказанного выше можно сделать вывод о том, что при современном уровне развития технологии плазмохимический процесс не может быть рекомендован для промышленного использования.

Пироэлектрохимический процесс был разработан в НИИАР (Димитровград) для получения смеси, содержащей 30 % PuO2. Последующие исследования показали, что можно изготовить топливную композицию, содержащую до 75 % PuO2 при сохранении требуемого качества гранулированного материала.